PROPANNI KATALITIK AROMATLASh UChUN TANLANGAN KATALIZATORLARNING FIZIK-KIMYOVIY VA KATALITIK XARAKTERISTIKALARI

Ishda propanni katalitik aromatlash uchun tanlangan katalizatorlarning fizik-kimyoviy va katalitik xarakteristikalari o‘rganilgan. Propanning konversiyasi 450℃  haroratda va 4 atm  bosimda o‘rganildi. Suyuq va gazsimon jarayon mahsulotlari gaz-suyuqlik xromatografiyasi orqali 40 m uzunlikdagi SE-30 kapillyar kolonkalarida tashuvchi gaz sifatida geliy bilan tahlil qilindi. Rentgen ma’lumotlarini tahlil qilish shuni ko‘rsatadiki, barcha sintez qilingan namunalar seolit tuzilmasiga ega. Bu strukturaviy turga mansub bo‘lmagan diffraksiya chizmalarida aks ettirishlar yo‘q, shuningdek, amorf aralashmalarning kuchli fon xarakteristikasi ham mavjud emas. Bularning barchasi olingan materiallarning yuqori fazali tozaligini ko‘rsatadi. 2%Cu*2%Zn/H-YUKS-30  namunasidan farqli o‘laroq, 2%Cu*8%Zn/H-YUKS-30  va 8%Zn/silikalitlarda  kristalli rux oksidi fazasining ko‘rinishi kuzatiladi. 0,5-5% ZnO  ni H-YUKS-30 bilan mexanik siljish yo‘li bilan bir qator namunalarni tayyorlash va 2θ=36,4°C  bilan aks ettirish intensivligi va bu namunalardagi ZnO  kristallarining tarkibi o‘rtasidagi korrelyatsiyani qurish imkon berdi. Ruxni  o‘z ichiga olgan va kislotali yuqori kremniyli mezog‘ovakli seolitlarida propanning aromatik uglevodorodlarga konversiyasining dastlabki tezligini taqqoslash rux bilan modifikatsiya qilish konversiyaning dastlabki bosqichlarida katalizator faolligini sezilarli darajada oshirishga olib kelishini ko‘rsatdi. Dastlabki tezliklar va kislota markazlari konsentratsiyasi o‘rtasida hech qanday bog‘liqlik topilmadi. Aksincha, Lyuis kislotasi markazlari soni bilan chiziqli korrelyatsiya kuzatildi. Shunday qilib, propanning aromatik uglevodorodlarga konversiyasining dastlabki bosqichlarida asosiy rolni ruxni o‘z ichiga olgan L-markazlarida sodir bo‘lishini ko‘rsatdi.

В работе изучены физико-химические и каталитические характеристики катализаторов, выбранных для каталитической ароматизации пропана. Конверсию пропана изучали при температуре 450°С и давлении 4 атм. Жидкие и газообразные продукты процесса анализировали методом газожидкостной хроматографии в капиллярных колонках SE-30 длиной 40 м с использованием гелия в качестве газа-носителя. Анализ рентгеноструктурных данных показывает, что все синтезированные образцы имеют структуру цеолита. На дифрактограммах отсутствуют рефлексы, не относящиеся к данному структурному типу, а также отсутствует сильный фон, характерный для аморфных смесей. Все это свидетельствует о высокой фазовой чистоте полученных материалов. В отличие от образца 2%Cu*2%Zn/H-YUKS-30 в 2%Cu*8%Zn/H-YUKS-30 и 8%Zn/ силикалитах наблюдается кристаллическая фаза оксида спирта. Удалось приготовить ряд образцов методом механического вытеснения 0,5-5% ZnO с H-YUKS-30  и установить корреляцию между интенсивностью рефлекса при 2θ=36,4°С  и составом кристаллов ZnO в этих образцах. Сравнение начальной скорости превращения пропана в ароматические углеводороды в спиртосодержащих и кислых высококремнистых мезопористых цеолитах показало, что модифицирование спиртом приводит к существенному повышению активности катализатора на начальных стадиях превращения. Корреляции между начальными скоростями и концентрацией кислотных центров не обнаружено. Напротив, наблюдалась линейная корреляция с числом льюисовских кислотных центров. Таким образом, показано, что на начальных стадиях превращения пропана в ароматические углеводороды основную роль играют L-центры, к которым относится спирт.

In the work, the physicochemical and catalytic characteristics of catalysts selected for catalytic aromatization of propane were studied. The conversion of propane was studied at a temperature of 450°C and a pressure of 4 atm. Liquid and gaseous process products were analyzed by gas-liquid chromatography in 40 m long SE-30 capillary columns with helium as the carrier gas. Analysis of X-ray data shows that all synthesized samples have a zeolite structure. There are no reflections in diffraction patterns that do not belong to this structural type, and there is also no strong background characteristic of amorphous mixtures. All these indicate the high phase purity of the obtained materials. In contrast to the 2%Cu*2%Zn/H-YUKS-30  sample, the crystalline spirit oxide phase is observed in 2%Cu*8%Zn/H-YUKS-30 and 8%Zn/silicalites . It was possible to prepare a number of samples by mechanical displacement of 0.5-5%  ZnO with H-YUKS-30 and establish a correlation between the reflection intensity at 2θ=36.4°С and the composition of ZnO  crystals in these samples. A comparison of the initial rate of conversion of propane to aromatic hydrocarbons in spirit-containing and acidic high-silica mesoporous zeolites showed that modification with spirit leads to a significant increase in catalyst activity at the initial stages of conversion. No correlation was found between the initial velocities and the concentration of acid centers. On the contrary, a linear correlation was observed with the number of Lewis acid centers. Thus, it was shown that in the initial stages of conversion of propane to aromatic hydrocarbons, the main role is played by L-centers, which include alcohol.